ViBra：用于非简谐振动光谱与量子采样组态空间的组态相互作用方法

以量子为中心的工作流程是提高计算化学和材料科学中性质预测准确性的一条有前景的途径。通过将量子采样算法与经典求解器相结合，电子结构计算最近甚至在含噪声中等规模量子设备上展示了其潜力。原则上，振动组态相互作用（VCI）方法也适合与量子采样算法集成。然而，目前仍缺乏以量子为中心的振动性质预测计算工作流程的演示。在此，我们引入一种可部署于混合量子-经典模式的非简谐振动结构计算方法。从四次力场出发，该方法将振动自洽场（VSCF）与 Full、Selected（S-VCI）或 Symmetry-Adapted（SA-VCI）模式下的 VCI 相结合。在 S-VCI 中，Epstein-Nesbet 微扰筛选显著减少了组态空间，同时保持了较高的预测精度。状态列表输入允许将外部生成的振动组态作为种子空间进行集成。作为概念验证，我们演示了一个混合量子-经典计算工作流程，其中量子采样算法提供种子。我们的振动波函数分析软件包 ViBra 配备了图形界面，可在 https://github.com/raphafe96/ViBra 获取。