非局域交换相互作用存在下动力学电子响应函数的变分表述

我们研究了在包含非局域交换相互作用的理论框架下的动力学电子响应函数，例如采用频率无关近似 screened 相互作用的 Bethe-Salpeter 方程、Hartree-Fock 方法以及范围分离杂化 DFT 方法。在这些框架下，我们证明了任何含时电子线性响应函数都可以表述为关于电子密度矩阵的变分形式。为实现这一目标，我们考虑响应函数的标准形式，将其写为 screened 顶点和裸顶点（"bare-screen"）的形式，并通过精确重写将其表示为纯 screened 电子顶点（"screen-screen"）的形式。在"screen-screen"表述中，响应函数可以写成精确密度矩阵泛函的驻点。进一步地，我们通过引入关于复共轭顶点（"screen*-screen"）的精确重写，表明任意电子响应的虚部可以写成广义 Fermi Golden Rule 的形式。"screen-screen"表述还可以通过将电子相互作用分解为独立贡献进一步扩展，用部分 screened 电子顶点（"partial screen-partial screen"）表达响应，并保持驻点性质。我们通过计算石墨烯的光学电导率（其表现出强烈的激子效应）来数值验证该形式体系的有效性。为此，我们在紧束缚模型上求解 Bethe-Salpeter 方程，在石墨烯的响应中纳入交换效应。我们的结果表明，"screen-screen"变分表述在收敛性质和密度矩阵近似的鲁棒性方面优于其他表述。