范德瓦尔斯晶体中 vacancy 工程的声子极化激元

低对称性范德瓦尔斯材料中的声子极化激元（PhPs）将中红外电磁辐射限制在远小于衍射极限的尺度，用于纳米光学、传感和能量控制。然而，通过本征材料属性——无需外场、光刻或插层——在纳米尺度调控 PhP 色散仍具挑战。本文中，我们展示了通过氧空位形成与晶格应变在 $\alpha$ 相三氧化钼（$\alpha$-MoO$_3$）中实现 vacancy 工程调控 PhPs。对处理后的 $\alpha$-MoO$_3$ 中 PhPs 的近场纳米成像揭示了在下 Restrahlen 带内平均极化激元波矢调制 $\Delta k/k \approx 0.13$。化学计量分析、密度泛函理论与时域有限差分模拟与实验结果一致，并表明诱导空位浓度为 $1\% - 2\%$ 以及 $(1.2\pm 0.2)\%$ 的压缩应变，导致高达 $\Delta \varepsilon / \varepsilon \approx 0.15$ 的非易失介电常数调制。尽管存在这些晶格修饰，热机械调谐 PhPs 的寿命仍高达 $1.2 \pm 0.31$ ps。这些结果确立了热机械 vacancy 工程作为重编程 vdW 晶体中极化激元响应的通用策略，为嵌入式非易失纳米光子学提供了新自由度。