利用机器学习将模拟的噪声和激光限制的多维光谱映射到分子电子耦合
化学物理
2025-03-21 v1 机器学习
量子物理
摘要
二维电子光谱 (2DES) 已在生物和人造能量传递系统中取得重要发现。尽管从2DES中推导化学信息较为复杂，但机器学习 (ML) 提供了将复杂光谱数据转化为物理洞察的激动人心的机会。近期研究发现，神经网络 (NN) 可将模拟的多维光谱映射到分子尺度属性，准确率很高。然而，仿真常不包含影响真实光谱的实验因素，包括噪声和次优脉冲共振条件，这引发对NN基于模拟数据训练的实验实用性存疑。本文展示了与实验2D光谱数据相关的因素如何影响NN将模拟的2DES光谱映射到底层分子电子耦合的能力。通过系统性地将多来源噪声引入356000个模拟2D光谱库，我们显示，噪声不会损害信号信噪比 (SNR) 超过阈值（背景噪声主导时为>6.6, 强度相关噪声时为>2.5）的光谱的NN性能。在 starkly 与人类基于2DES数据分析相反的发现是，NN准确率在数据受限于泵脉冲的带宽和中心频率时显著提高（约84%→96%），这与NN学习Kasha理论描述的分子激子光学趋势相一致。我们的发现为将基于仿真训练的NN适应从本质上不完美的实验2DES数据中提取分子属性提供了积极前景。更广泛地说，我们提出，机器学习视角可能为实验设计提供独特且或许反直觉的指导方针。
引用
@article{arxiv.2503.15706,
title = {Using machine learning to map simulated noisy and laser-limited multidimensional spectra to molecular electronic couplings},
author = {Jonathan D. Schultz and Kelsey A. Parker and Bashir Sbaiti and David N. Beratan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.15706},
year = {2025}
}
备注
24 pages, 15 figures