利用高通量筛选算法与相对论密度泛函理论寻找用于放射性废物分离的螯合剂

冷战时期核武器生产遗留的危险放射性废物继续污染着美国境内的十六个地点。尽管在这些地点去污方面存在诸多挑战与障碍，但与清理此类废物相关的两项尤为困难的任务是从溶液剩余部分（含有其他锕系元素与非锕系元素）中提取并分离锕系元素。通过设计能与锕系元素形成稳定配合物的新螯合剂，并研究螯合剂与锕系元素之间的相互作用，可开发执行这些分离的有效方法。本工作中，利用相对论密度泛函理论（DFT）结合高通量算法，为 Th、Pa 和 U 设计了具有促进放射性废物分离潜力的新螯合剂（或配体）。我们表明这两种方法可有效结合，以加速用于放射性锕系元素分离的新配体的发现与设计。我们用此方法检验的主要假设是：次级配位球（SCS）的强度可被调节以提高对不同锕系元素结合的选择性。更具体地，我们表明通过共价相互作用连接两个儿茶酚酰胺配体的链接被加入后，可提高配合物的整体稳定性。当配体间采用非共价相互作用时，也观察到选择性提高的效应。我们将此方法应用于 Th、Pa 和 U，并发现了可与其他配体一同使用的连接体。