低辐照度下具有高量子产率的上转换核壳纳米晶：各向同性厚壳的作用
材料科学
2015-11-25 v2
摘要
将近红外光子转换为更高能量的胶体上转换纳米晶 (UCNCs) 在从生命科学到太阳能收集等应用中前景广阔。然而，UCNCs 的实际应用受到其上转换量子产率 (UCQY) 低以及产生相关上转换发光所需的高辐照度的阻碍。在实际相关的辐照度下实现高 UCQY 仍然是一个重大挑战。由于非辐射表面猝灭过程，UCQY 受到严重限制。我们提出了一个激发能量迁移的速率方程模型，以表明表面猝灭不仅影响直接位于表面的镧系离子，还影响许多距离表面相当远的其他镧系离子。平均迁移路径长度在几纳米量级，并取决于掺杂以及激发辐照度。使用 Er3+ 掺杂的 β-NaYF4 UCNCs，我们展示了非常各向同性且厚的（约 10 nm）β-NaLuF4 惰性壳层显著减少了与表面相关的猝灭过程，从而在同时显著降低的辐照度下产生更亮的上转换发光。对于嵌入 PMMA 的这些 UCNCs，我们使用仅 0.43±0.03 W/cm2 的 1523 nm 辐照度，测得了 2.0±0.2% 的内 UCQY。相对于辐照度归一化后，该 UCQY 比文献中可比纳米材料的最高值高出 120 倍。我们的发现证明了各向同性厚壳在实现 UCNCs 低辐照度下高 UCQY 的重要作用。此外，我们测量了硅太阳能电池器件中由上转换引起的额外短路电流，作为概念验证并支持我们通过光学测量确定的发现。
引用
@article{arxiv.1507.05254,
title = {Upconverting Core-Shell Nanocrystals with High Quantum Yield under Low Irradiance: On the Role of Isotropic and Thick Shells},
author = {Stefan Fischer and Noah J. J. Johnson and Jothirmayanantham Pichaandi and Jan Christoph Goldschmidt and Frank C. J. M van Veggel},
journal= {arXiv preprint arXiv:1507.05254},
year = {2015}
}
备注
12 pages, 6 figures; Supporting Information 13 pages, 8 figures