填充型金属焦绿石 Pr$_{2+x}$Ir$_{2-x}$O$_{7-\delta}$ 中不稳定的自旋冰序

我们在表征良好的“填充型”（富Pr）Pr$_{2+x}$Ir$_{2-x}$O$_{7-\delta}$样品上进行了比热、弹性中子散射和缪子自旋旋转（$\mu$SR）实验。弹性中子散射显示了在 $T_M = 0.93$ K 时出现长程自旋冰“2-in/2-out”磁序，低温下有序磁矩为 1.7(1)$\mu_\mathrm{B}$/Pr离子。有序态中关联长度和关联时间的近似下界分别为 170 \AA\ 和 0.7 ns。$\mu$SR实验给出缪子位置处局域场 $B_\mathrm{loc}^{4f}$ 的上界 2.6(7) mT，这比 1.7$\mu_B$ 磁矩长程自旋冰序期望的偶极场（120--270 mT，取决于缪子位置）小近两个数量级。这种短缺部分归因于近邻 Pr$^{3+}$ 离子的非Kramers晶体场基态双重态被 $\mu^+$ 诱导的晶格畸变所分裂。然而，若此为唯一效应，则必须抑制直至 $\sim$14 \AA\ 距离外的约160个Pr磁矩。另一种与比热中观察到的减弱的核超精细肖特基反常一致的情景，提出了有序态中缓慢相关的Pr磁矩涨落，其在 $\mu$SR时间尺度（${\sim}10^{-7}$ s）上平均掉 $B_\mathrm{loc}^{4f}$，但在弹性中子散射实验时间尺度（${\sim}10^{-9}$ s）上是静态的。在此图像中，动态缪子弛豫表明 Pr$^{3+}$ $4f$ 关联时间为几纳秒，这应在中子自旋回波实验中可观测到。