胶体二维多层 MAPbBr3 钙钛矿纳米片中的光电过程理解：漏斗效应、复合与自陷激子
材料科学
2024-09-04 v2 介观与纳米尺度物理
化学物理
摘要
准二维（2D）胶体合成使得量子限域在钙钛矿中易于实现，为钙钛矿发光二极管（LED）和激光研究注入了新的动力。超薄钙钛矿层表现出高激子结合能和有益的电荷传输特性，这对太阳能电池很有意义。在二维钙钛矿中，不同厚度层的组合有助于以定向方式将电荷载流子引导至带隙更小的较厚层。然而，关于激子和电荷载流子在这些结构中如何漏斗传输和复合的详细机制尚缺乏了解。在此，我们通过飞秒瞬态吸收光谱和时间分辨光致发光，表征了在一个堆叠中具有广泛层组合（n = 3 至 10，以及 n > 10 的体相部分）的胶体二维甲基铵溴化铅（MAPbBr3）Ruddlesden-Popper 钙钛矿，从而对漏斗传输和复合过程的复杂性提供了全面的见解。我们发现，在 MAPbBr3 纳米片中，光激发后二阶和三阶过程占主导地位，这表明存在激子-激子湮灭（EEA）和俄歇复合。薄层（例如 n = 5，Eb = 136 meV）中的长寿命激子以 t = 10-50 ps 的时间漏斗传输到高 n 层，这使其激子结合能降至 kB T = 26 meV（T = 300K）以下，并导致辐射复合。并行和连续的漏斗传输与激子俘获过程相互竞争，使得当存在高质量 n-n 界面时，漏斗传输成为克服激子自俘获的绝佳工具。另一方面，高 n 区域的自由电荷载流子促进了辐射复合，并绕过了 EEA，这对于 LED 和激光应用是理想的。
引用
@article{arxiv.2408.04571,
title = {Understanding the Optoelectronic Processes in Colloidal 2D Multi-Layered MAPbBr3 Perovskite Nanosheets: Funneling, Recombination and Self-Trapped Excitons},
author = {André Niebur and Eugen Klein and Rostyslav Lesyuk and Christian Klinke and Jannika Lauth},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.04571},
year = {2024}
}