基于变分自编码器与原子表示的化学反应理解
化学物理
2022-03-16 v1
摘要
在原子尺度数值模拟可触及的时间尺度上，化学反应被视为稀有事件。原子模拟通常沿原子结构空间中化学反应的低维表示（即沿集体变量）施加偏置，以加速对这些小概率事件的采样。然而，由于转变的复杂性，合适的集体变量往往难以猜测。因此，我们提出一种利用原子表示向量自动生成鲁棒集体变量的方法，所用向量或来自固定的 Behler-Parrinello 函数，或提取自预训练的机器学习势。以这些表示为输入训练变分自编码器，其任意维度的潜空间给出集体变量集合。所得集体变量从原子表示中继承所有必要的不变性，并可完全无监督地训练。该方法的有效性通过三个不同的化学反应得到展示，其中之一为异质硅铝酸盐催化剂的复杂水解。最后，我们在未见原子结构预测的语境下考量该方法，以生成模型方式高效创建对应于不同集体变量取值的结构。
引用
@article{arxiv.2203.08097,
title = {Understanding chemical reactions via variational autoencoder and atomic representations},
author = {Martin Šípka and Andreas Erlebach and Lukáš Grajciar},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.08097},
year = {2022}
}