分子的不确定性估计：需求属性与方法
化学物理
2023-06-28 v1 机器学习
计算物理
机器学习
摘要
图神经网络（GNNs）作为量子力学计算的替代模型颇具前景，因为它们在分子动力学（MD）轨迹集合上建立了前所未有的低误差。得益于其快速推理时间，它们有望加速计算化学应用。遗憾的是，尽管分布内（ID）误差较低，此类 GNNs 对于分布外（OOD）样本可能严重错误。不确定性估计（UE）可通过传达模型对其预测的确信度来辅助此类情形。在此，我们仔细审视该问题，并确定了分子力场中 UE 的六个关键需求属性，其中三个为“物理信息驱动”，三个为“应用聚焦”。为概览该领域，我们调研了 UE 领域的现有方法，并分析它们如何契合所设定的需求属性。通过我们的分析，我们得出结论：先前的工作均不满足所有标准。为填补此空白，我们提出局部神经核（LNK），一种基于高斯过程（GP）的对现有 GNNs 的扩展，满足上述需求属性。在我们广泛的实验评估中，我们以三种不同骨干网络和两个数据集测试了四种不同的 UE。在失衡态检测中，我们发现 LNK 在 AUC-ROC 分数上比 dropout 或证据回归方法产生低至 2.5 和 2.1 倍的误差，同时保持高预测性能。
引用
@article{arxiv.2306.14916,
title = {Uncertainty Estimation for Molecules: Desiderata and Methods},
author = {Tom Wollschläger and Nicholas Gao and Bertrand Charpentier and Mohamed Amine Ketata and Stephan Günnemann},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.14916},
year = {2023}
}
备注
Published as conference paper at ICML 2023