单个光捕获复合物中的超快能量弛豫
生物物理
2016-04-27 v1 化学物理
摘要
光捕获复合物中的能量弛豫已通过各种超快光谱技术被广泛研究，最快的过程在100 fs以下范围。同时，单分子荧光光谱(SMS)在单个复合物中观察到慢得多的动力学。本工作中，我们采用泵浦-探测型SMS技术观察紫色细菌单个光捕获复合物LH2中的超快能量弛豫。在800 nm激发后，测得多个复合物的弛豫时间分布峰值在95 fs且不对称，在较慢弛豫时间处有拖尾。当调谐激发波长时，分布的形态和位置均发生变化。观察到的行为与根据LH2激发态结构所预期的相符。正如我们通过弛豫时间Redfield理论计算所展示的，分布形态对应于颜料跃迁能量的高斯无序的预期效应。通过对几个单独复合物进行数分钟的重复测量，我们发现复合物在秒的时间尺度上采样弛豫时间分布。此外，通过比较三个长寿命复合物与整个系综的分布，我们证明该系综可视为遍历的。因此，我们的发现与通常使用的相同LH2复合物系经受慢随机涨落的观念一致。
引用
@article{arxiv.1511.04936,
title = {Ultrafast Energy Relaxation in Single Light-Harvesting Complexes},
author = {Pavel Malý and J. Michael Gruber and Richard J. Cogdell and Tomáš Mančal and Rienk van Grondelle},
journal= {arXiv preprint arXiv:1511.04936},
year = {2016}
}
备注
7 pages, 4 figures and 3 pages of supplementary information