β-Ga₂O₃ 中镓空位电荷态的超快动力学

晶体材料中的点缺陷常以多种电荷态出现。尽管可用于研究探索点缺陷的实验方法众多，但在超快（亚纳秒）时间尺度上探究这些缺陷电荷态非平衡动力学的技术此前未见讨论。我们给出了对 β-Ga₂O₃ 进行超快光泵-超连续探针光谱测量的结果。研究 β-Ga₂O₃ 中的点缺陷对其作为高功率电子与深紫外光电子学材料平台的确立至关重要。使用超连续探针使我们能以皮秒时间分辨率获取非平衡条件下材料缺陷的时变吸收谱。探针吸收谱在1.3–2.5 eV探针能带内于约2.2 eV与约1.63 eV两处能量显示缺陷吸收峰。与各峰相关的吸收强度随时间变化，且随泵浦-探针延迟光谱权重由低能峰向高能峰转移。此外，沿晶体c轴偏振的探针观察到最大缺陷吸收。所有泵浦-探针延迟下全部探针波长的时变探针吸收谱及观测动力学均可用单个多级缺陷的一组速率方程拟合。基于杂化密度泛函框架内的第一性原理计算，我们将观测吸收特征归因于价带至镓空位不同电荷态的光学跃迁。我们的结果表明，宽带超快超连续光谱可作为探索半导体中缺陷电荷态及缺陷动力学的有用工具。