利用亚皮秒分辨率 XAS 探测超快吸附质激发
化学物理
2022-11-03 v1
摘要
我们使用泵浦-探测方案，测量超短高强度光学激光脉冲激发后 CO/Ru(0001) 的 C K 边 X 射线吸收谱（XAS）的时间演化。由于 X 射线探测脉冲的短持续时间以及对脉冲延迟的精确控制，泵浦后第一皮秒内的激发诱导动力学得以以前所未有的时间分辨率解析。通过与理论（DFT）谱计算比较，我们发现激光激发后 200 fs 内发生内部伸缩和受阻旋转模式的高度激发，以及系统在皮秒量级的热化。这些 CO 振动模式约 100 fs 的初始激发无法由吸附质与金属表面非绝热耦合的传统理论（例如基于一阶电子-声子耦合的电子摩擦或吸附质共振的瞬态布居）轻易解释。我们提出，吸附质与非热化电子-空穴对的耦合是这些模式超快初始激发的原因。
引用
@article{arxiv.2106.03818,
title = {Ultrafast adsorbate excitation probed with sub-ps resolution XAS},
author = {Elias Diesen and Hsin-Yi Wang and Simon Schreck and Matthew Weston and Hirohito Ogasawara and Jerry LaRue and Fivos Perakis and Martina Dell'Angela and Flavio Capotondi and Luca Giannessi and Emanuele Pedersoli and Denys Naumenko and Ivaylo Nikolov and Lorenzo Raimondi and Carlo Spezzani and Martin Beye and Filippo Cavalca and Boyang Liu and Jörgen Gladh and Sergey Koroidov and Piter S. Miedema and Roberto Costantini and Tony F. Heinz and Frank Abild-Pedersen and Johannes Voss and Alan C. Luntz and Anders Nilsson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2106.03818},
year = {2022}
}
备注
16 pages, 16 figures. To be published in Physical Review Letters: https://journals.aps.org/prl/accepted/c1070Y74M8b18063d9cd0221b000631d50ef7a249