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硅酸盐熔体中的超高温 Soret 效应:SiO2 向冷侧迁移

化学物理 2023-07-14 v2

摘要

自 1980 年代以来,地球科学领域对硅酸盐熔体中的 Soret 效应(温度梯度驱动扩散)进行了深入研究。在温度梯度下,SiO2 组分通常富集于硅酸盐熔体的高温区域。本文报道,在约 3000 K 以上的超高温下,温度梯度下 SiO2 在硅酸盐熔体中富集于较冷区域。以 250 kHz 飞秒激光脉冲辐照铝硅酸盐玻璃(63.3SiO2-16.3Al2O3-20.4CaO(mol%))内部进行局部加热。辐照 800 脉冲(3.2 ms 辐照)期间,SiO2 迁移至较冷区域。温度分析表明,向冷区迁移发生于 3060 K 以上。在非平衡分子动力学(NEMD)模拟中,SiO2 在平均温度 4000 K 的温度梯度下迁移至较冷区域;该结果支持实验结论。另一方面,在 NEMD 与实验研究中,SiO2 在约 2400 K 时均呈现向高温区域迁移的趋势。在无温度梯度的 MD 计算中,于约 2000–3400 K 观察到类二级相变。因此,二级相变可能与 SiO2 向冷区迁移有关。然而,其详细机制尚未阐明。

关键词

引用

@article{arxiv.2307.04289,
  title  = {Ultra-high temperature Soret effect in a silicate melt: SiO2 migration to cold side},
  author = {Yuma Nishida and Masahiro Shimizu and Tatsuya Okuno and Jun Matsuoka and Yasuhiko Shimotsuma and Kiyotaka Miura},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2307.04289},
  year   = {2023}
}