基于量子纠缠光子与时间频率分辨双光子符合探测的二维荧光光谱

近期量子光谱学的理论研究强调了纠缠光子对中的非经典关联在选择性靶向非线性光学响应中特定非线性光学过程的潜力。然而，由于用纠缠光子对照射分子产生的非线性光信号强度极低，使用纠缠光子的时间分辨光谱测量尚未在实验上实现。在本文中，我们从理论上提出了一种采用时间分辨荧光方法的量子光谱测量方案，该方案与当前光子探测技术的能力相符。与传统二维电子光谱相比，所提出的量子光谱具有两个显著优势。首先，它无需控制多个脉冲激光器即可获取二维光谱。其次，它降低了光谱的复杂性，因为光谱信号取决于自发辐射的非线性光学过程。这些优势与先前一项研究[Fujihashi et al., J. Chem. Phys. 160, 104201 (2024)]所取得的成果相似。然而，我们的方法实现了足够的信号强度，可以利用现有光子探测技术轻松检测，从而使其具有可行性。我们的发现将有可能促进首次利用量子纠缠光子对实时观测分子系统动态过程的实验。