氢键系统中的隧穿与离域：位置空间与动量空间的研究

新颖的实验与计算研究揭示了氢键系统中的质子动量分布。在本工作中，我们利用最近发展的开路径积分 Car-Parrinello 分子动力学方法来研究高压冰相中的动量分布。其中一些相表现出对称氢键和量子隧穿。我们发现，与共价键合相相比，对称氢键相具有更窄的动量分布，这与最近的实验发现一致。我们观察到的隧穿特征是，在低至中等动量区域分布变窄，并带有一条延伸以匹配共价键合态结果的尾部。向隧穿行为的转变与最近在受限水上进行的实验中观察到的特征表现出相似性。我们通过研究处于模型一维双势阱中的粒子来印证我们的冰模拟，该势阱模拟了在体模拟中观察到的一些效应。一维模型中动量分布的温度依赖性使得能够区分基态隧穿效应与混合态隧穿效应。