通过抑制磁性调控 AB3 型合金的稳定性
材料科学
2025-12-29 v2
摘要
氢是一种极具前景的清洁能源载体，但有效且可逆的储存仍具挑战。AB3 型金属间合金由于具有适中的热力学稳定性和快速的吸氢特性，在固态储氢方面极具前景。竞争性的热力学和磁效应阻碍了稳定性和质量密度的优化。在此，我们利用第一性原理计算和 Monte Carlo 模拟分析了 AB3 化合物（A = Ca, Y, Mg；B = Co, Ni）以及三元合金 CaxYyMg1-x-yB3。我们发现生成能与总磁矩之间存在直接相关性，这决定了合金的稳定性，并解释了储氢中的权衡。在具有大晶格体积的富 Co 体系中，生成能随磁化强度上升，表明磁性是主导因素。富 Mg 组分可实现高质量密度，但强磁性会破坏系统稳定性，需要 Y 替代以抑制磁矩。用 Ni 替代 Co 会削弱磁性：YNi3 是非磁性的，而 CaNi3 和 MgNi3 是弱极化的，从而在各组分中实现热力学稳定性。值得注意的是，CaMg2Ni9 结合了高理论容量 (3.32 wt%) 和良好的可逆性。预测富 Mg 的 Ni 基合金将提供负的生成能和最高的质量密度（高达 3.40 wt%）。这些结果表明，通过过渡金属替代控制磁性是克服 AB3 储氢材料中稳定性-容量权衡的关键。
引用
@article{arxiv.2511.08038,
title = {Tuning Stability of AB3-Type Alloys by Suppressing Magnetism},
author = {Hung Ba Tran and Toyoto Sato and Ryuhei Sato and Hiroyuki Saitoh and Shin-ichi Orimo and Hao Li},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.08038},
year = {2025}
}