光激发胸腺嘧啶的瞬态共振 Auger-Meitner 谱
化学物理
2021-06-09 v1
摘要
我们以核苷碱基胸腺嘧啶为例，首次通过共振 Auger-Meitner 谱（亦称共振 Auger 谱）研究激发态动力学。胸腺嘧啶在紫外区被光激发，并以氧 K 边处及以下的 X 射线光子能量探测。在初始光激发至 {\pi}{\pi}* 激发态后，已知胸腺嘧啶会发生内转换至 n{\pi}* 激发态，该态在氧 K 边处有强共振，相对胸腺嘧啶基态 {\pi}* 共振发生红移（见我们先前研究 Wolf 等，Nat. Commun., 2017, 8, 29）。我们分辨并比较了与激发态和基态共振相关的 Auger-Meitner 电子谱，并区分了参与者与旁观者衰变贡献。此外，我们在 n{\pi}* 态衰变特征消失的同时，观察到在 n{\pi}* 态与基态共振之间的光子能量处出现额外的共振 Auger-Meitner 贡献。基于振动热三重态中 X 射线吸收谱的模拟，我们将这些贡献归因于 n{\pi}* 态经系间窜越在皮秒时间尺度上向 {\pi}{\pi}* 三重态的布居转移。而且，我们识别出来自初始激发的 {\pi}{\pi}* 单重态的特征，这是我们先前研究中未观察到的。
引用
@article{arxiv.2009.14355,
title = {Transient Resonant Auger-Meitner Spectra of Photoexcited Thymine},
author = {Thomas J. A. Wolf and Alexander C. Paul and Sarai D. Folkestad and Rolf H. Myhre and James P. Cryan and Nora Berrah and Phil H. Bucksbaum and Sonia Coriani and Giacomo Coslovich and Raimund Feifel and Todd J. Martinez and Stefan P. Moeller and Melanie Mucke and Razib Obaid and Oksana Plekan and Richard J. Squibb and Henrik Koch and Markus Gühr},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.14355},
year = {2021}
}