SF6 分子振动的瞬态光栅光谱研究
化学物理
2015-06-19 v1 原子物理
摘要
强场瞬态光栅光谱学已被证明是时间分辨分子光谱学中一种非常通用的工具。在此，我们利用该技术研究由脉冲受激拉曼散射振动激发的 SF6 分子产生的高次谐波。瞬态光栅光谱使我们能够揭示谐波发射中的清晰调制。这种外差探测表明，14 至 26 eV 之间产生的谐波发射主要对 SF6 中三个活性拉曼模式中的两个敏感，即最强且全对称的 nu 1-A1g 模式 (774 cm-1, 43 fs) 和最慢的模式 nu5-T2g (524 cm-1, 63 fs)。对谐波发射的时频分析揭示了额外的动力学：nu 1 模式的强度和中心频率以 52 cm-1 (640 fs) 的频率振荡。这可能是产生介质中二聚体振动的特征。第 11 次谐波表现出显著的行为，在快 (774 cm-1) 和慢 (52 cm-1) 时间尺度上均以相反相位振荡，这表明复合矩阵元随核几何结构发生了强烈调制。这些结果表明，高次谐波产生对分子振动的高灵敏度与瞬态光栅光谱学的高灵敏度相结合，使其成为探测振动动力学的独特工具。
引用
@article{arxiv.1403.2476,
title = {Transient grating spectroscopy of SF6 molecular vibrations},
author = {Amélie Ferré and David Staedter and Frédéric Burgy and Michal Dagan and Dominique Descamps and Nirit Dudovich and Stéphane Petit and Hadas Soifer and Valérie Blanchet and Yann Mairesse},
journal= {arXiv preprint arXiv:1403.2476},
year = {2015}
}
备注
Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics (2014) special issue : Ultrafast electron and molecular dynamics