非晶碳团簇向富勒烯的转变

利用微秒时间尺度的分子动力学模拟，研究了高温下非晶碳团簇向富勒烯的转变。基于对系统结构和能量的分析，发现富勒烯的形成分为两个阶段。首先，初始非晶结构快速转变为一个带有少量附着链的空心 sp$^2$ 壳层，同时伴随着势能和属于链及非晶域的原子数的大幅下降。然后，剩余碳链插入 sp$^2$ 网络的过程与富勒烯壳层的形成同时发生。揭示了富勒烯壳层形成后残留的两种缺陷类型：七元环和单个一配位原子。所获得的一个富勒烯结构完全不含缺陷，这表明无缺陷的碳笼可以直接由非晶前驱体偶然形成，而无需缺陷修复。富勒烯形成后未观察到结构变化，表明缺陷修复与富勒烯壳层形成相比是一个缓慢过程。给出了在壳层即将完成之前，链原子插入富勒烯壳层的反应方案。模拟结果在碳系统自组织形成富勒烯的范式内进行了总结。