基于相空间电子结构理论的非共振拉曼光学活性
计算与语言
2025-10-22 v1
摘要
为了对实验非共振拉曼光学活性进行建模，化学家必须计算大量的二阶响应张量(例如电偶极-磁偶极极化率)以及沿一组振动模式的核导数。虽然这些响应函数通常在Born-Oppenheimer(BO)框架内计算，但本文在相空间电子结构理论中提供了对电偶极-磁偶极极化率的自然解释。该理论是一种超越BO的模型，其中电子结构取决于核动量(P)而不仅仅是核位置(R)。通过耦合核动量，相空间电子结构理论能够捕捉电子属性对外部场的非对称响应：对于振动(非平稳)分子，dmu/dB ≠ dm/dF，其中mu和m是电气和磁偶极子，F和B是电场和磁场。以原型甲基氧丁烷分子为例，我们展示了相空间电子结构理论能够以不依赖于仪器原点G0的方式，较好地匹配实验结果。
引用
@article{arxiv.2510.18745,
title = {Topoformer: brain-like topographic organization in Transformer language models through spatial querying and reweighting},
author = {Taha Binhuraib and Greta Tuckute and Nicholas Blauch},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.18745},
year = {2025}
}
备注
ICLR 2024 Workshop on Representational Alignment (Re-Align) Camera Ready