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时间分辨 OCS 的紫外引发光解离动力学

化学物理 2020-10-30 v2 原子与分子团簇

摘要

我们展示了在 λ=237\lambda=237 nm 紫外光激发后 OCS 光解离动力学的时间分辨研究。OCS 分子(X1Σ+X\,^1\Sigma^+)主要被激发到 1Σ^1\Sigma^{-}1 ⁣Δ^1\!\Delta 态的 11 ⁣A1\,^1\!A''21 ⁣A2\,^1\!A' Renner-Teller 分量。通过时间延迟强场电离并借助强 790790 nm 激光脉冲对生成的 CO+^+ 和 S+^+ 碎片动能成像,观测到了向 CO 和 S 碎片的解离。令人惊讶的是,在紫外解离的 S+^+ 通道中观测到了周期约 100\sim100 fs 的快速振荡。基于波包动力学模拟结合简单静电相互作用模型,这些振荡并不对应于已知的离去 CO(X1Σ+,J0)(X\,^1\Sigma^+,J\gg0) 碎片的高激发转动运动(其时间尺度为 140\sim140 fs)。相反,我们建议将观测到的振荡归属于分子中 23 ⁣A2\,^3\!A''21 ⁣A2\,^1\!A'' 态的振动波包激发,这些态预解离形成 S(3 ⁣PJ)(^3\!P_{J}) 光产物。

关键词

引用

@article{arxiv.2010.09406,
  title  = {Time-resolving the UV-initiated photodissociation dynamics of OCS},
  author = {Evangelos T. Karamatskos and Suresh Yarlagadda and Serguei Patchkovskii and Marc J. J. Vrakking and Ralph Welsch and Jochen Küpper and Arnaud Rouzée},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2010.09406},
  year   = {2020}
}

备注

25 pages, 5 figures