稠密柔性微胶囊玻璃的热力学历史不对称性与耗散

从分子玻璃到软质玻璃材料的结构阻滞物质可以记忆其热力学或机械（剪切）历史。其历史依赖且非线性的微观结构恢复在 Kovacs 框架下进行了研究。本文将不同幅度的温度升降 ramp 应用于致热致密的柔性微胶囊悬浮液，这种做法可作为探测此类系统非线性路径依赖结构恢复的有效策略。我们采用自由基乙烯丙烯酰胺聚合法合成聚丙烯酰胺（PNIPAM）微胶囊粒子。通过振荡流变学，我们研究了在各种温度升降速率下对致密 PNIPAM 悬浮液的视弹性模量的松弛行为。通过研究悬浮液弹性模量在升温和冷却温度 ramp 期间对目标温度的不对称接近方式来量化路径依赖的结构恢复。观察到的损失模量峰值出现在温度 ramp 开始和终止时，源于微胶囊粒子重排事件导致的能量耗散。我们发现峰值高度与弹性响应的不对称性呈反相关。我们的工作强调了通过微胶囊重排导致的能量耗散在消除致热冲击下 PNIPAM 悬浮液储存模量的路径依赖不对称性方面发挥着重要作用。通过调节施加的温度升降速率和颗粒 packing 密度，可以通过调整可及自由体积来调节致密系统中不对称储存模量的松弛。