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通过最优调谐杂化泛函预测DFT中的热学基本带隙

化学物理 2026-06-29 v1 材料科学
作者: Tim Gould , Leeor Kronik , Gil Amoyal , Stefano Pittalis
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摘要

在有限温度下预测电子基本带隙在概念和实践上一直具有挑战性。我们通过三个相互关联的步骤来解决这个问题。首先，我们将广义Kohn-Sham杂化密度泛函理论扩展到热系综，从热单粒子辅助系统和精确的密度泛函余项推导出Mermin广义Kohn-Sham框架。其次，通过在该框架中严格成立的Janak定理的推广，我们将Hirata的热准粒子图像重新表述为热轨道带隙估计器，并推导出一个封闭的低温形式，其误差由导数不连续性控制。第三，由于最优调谐消除了这一误差，辅助轨道带隙在低温下与相互作用带隙匹配，将最优调谐从基态策略提升为主导原则——对于在杂化泛函框架内从轨道本征值带隙获得精确的有限温度带隙预测，这是强制性的，而非可选的。我们展示了验证该理论并证明其结果的应用程序。

关键词

密度泛函理论 杂化泛函 基本带隙 有限温度 最优调谐 热系综 Kohn-Sham理论

引用

@article{arxiv.2606.29696,
  title  = {Thermal Fundamental Gap Predictions in DFT via Optimally Tuned Hybrids},
  author = {Tim Gould and Leeor Kronik and Gil Amoyal and Stefano Pittalis},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2606.29696},
  year   = {2026}
}