双频率梳三脉冲光子回波光谱理论

对最近发展的采用双频率梳（DFC）作为光源的三脉冲光子回波光谱进行了理论分析。在该方法中，分子样品与源自 DFC 的三列脉冲序列相互作用，生成的三阶信号显示为二维（2D）谱，其依赖于通过异步光学采样方法引入的等待时间。通过对使用源自其中一个光学频率梳的本振提取的外差检测信号干涉图进行分析，我们表明该 2D 谱与由单飞秒激光脉冲派生的四脉冲常规方法所预期的谱紧密匹配，且第二与第三次场-物质相互作用之间的等待时间由干涉图的降频检测时间给出。该理论结果被应用于具有由溶剂化变色谱密度描述的溶剂化效应的二能级模型系统。模型 2D 谱重现了诸如频率关联丧失、退相干和作为布居时间函数的谱移等光谱特征。我们预期本理论将成为基于 DFC 的非线性光学光谱定量描述的一般框架。