$\pi$-共轭聚合物-富勒烯共混物中界面电荷转移复合物光物理的理论

我们提出了聚对苯撑乙烯衍生物与富勒烯 1:1 共混物的电子结构和光物理理论。在先前应用于单组分 $\pi$-共轭聚合物相互作用链的同一库仑关联哈密顿量框架内，我们发现了一个位于聚合物光学激子之下的激基复合物态。从基态到该激基复合物的吸收很弱。我们的理论解释了在共混物中观察到的、由带隙以上和带隙以下光激发产生的瞬态光致吸收。带隙以上光激发产生的光致吸收来自光学激子和激基复合物，而带隙以下光激发产生的诱导吸收仅来自激基复合物。在这两种情况下，在实验时间尺度内均未产生自由极化子。重要的是，通过将 Mulliken 的基态电荷转移理论扩展到激发态电荷转移情形，可以理解单组分 $\pi$-共轭聚合物薄膜和共混物的光物理。