用于表面增强拉曼散射的双曲分层纳米结构理论

我们从理论上研究了利用双曲分层纳米结构增强表面增强拉曼光谱（SERS）并与金属纳米谐振器进行比较。首先由半解析模态理论获得各纳米结构在其环境中的光子格林函数，并将其用于分子-纳米结构相互作用的量子光学形式中以建模SERS谱。提出了一种计算单分子增强因子（SMEF）的直观方法，该方法也能预测已知实验中的金纳米二聚体SERS增强因子。我们阐明了增强的重要优值并针对不同的设计进行了探讨。我们发现，当双曲分层材料与纯金属纳米结构均设计在相同工作波长下工作时，使用双曲分层材料可使光子局域态密度（LDOS）相比纯金属纳米结构增强近2倍。然而，增强的LDOS伴随着有损耗双曲材料内更高的电场集中，导致淬灭增加，从而在远场降低整体探测到的SERS增强。对于具有近红外共振局域表面等离激元波长的纳米谐振器，双曲分层纳米结构的SMEF约为纯金属对应物的十分之一。相反，我们表明，当使用近场探针探测拉曼信号时，若探针足够接近（<50 nm）等离激元热点处的拉曼活性分子，双曲材料相比纯金属纳米结构可提供SERS增强的改善。