相分离液体与固体中化学驱动图案形成的理论
化学物理
2023-10-03 v1 材料科学
摘要
受近期关于通过（电）自催化反应控制相分离的实验与理论工作的启发，我们分析了外场驱动相分离系统中的图案形成，该系统由结合非线性反应动力学与扩散输运的 Cahn-Hilliard 与 Allen-Cahn 方程的推广来描述。该理论预测，当以足够高的反应速率和低扩散率进行化学驱动时，自抑制反应可抑制相分离，而自催化反应则增强相分离。基于线性稳定性分析预测受抑制相分离临界条件的解析稳定性判据追踪了图案形成的历史依赖性，并与数值模拟吻合良好。通过在模型中纳入化学-力学耦合，我们将该理论推广至固体，其中相干应变改变了驱动相分离的形貌与动力学。我们将此模型应用于磷酸铁锂纳米颗粒，并模拟其速率依赖的电化学充放电图案，为定量理解反应动力学、扩散与力学对能源材料电化学性能的影响铺平了道路。该理论也可应用于硬化水泥浆体中的微结构形成，以及生物细胞中通过化学控制的液-液相分离形成的无膜细胞器。
引用
@article{arxiv.2310.00219,
title = {Theory of chemically driven pattern formation in phase-separating liquids and solids},
author = {Hongbo Zhao and Martin Z. Bazant},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.00219},
year = {2023}
}