光向分子传递角动量的理论

我们提出一个描述结构光（如携带轨道角动量的光）与分子相互作用的理论。我们推导的光-物质相互作用哈密顿量通过电场球梯度与任意非平凡旋转点群粒子的（跃迁）多极矩之间的耦合来表达。因此，我们的模型可容纳任意复杂的分子和电场结构，并可直接推广到原子或纳米结构。将该框架应用于分子的转-振光谱，我们揭示了光的自旋与轨道角动量、分子转动及其质心运动之间角动量交换的一般机制。我们表明，拉盖尔-高斯光束的非零涡旋性可强烈增强某些在非螺旋光情况下被视为禁戒的转-振跃迁。我们讨论了在最先进的空间分辨光谱测量中观测这些禁戒跃迁的实验要求。