随机钉扎流体中活化玻璃态动力学的理论

我们将体相球粒液体中活化动力学的力层面微观非线性 Langevin 方程（NLE）理论及其弹性集体推广（ECNLE 理论）推广，以探讨随机粒子钉扎对结构弛豫的影响。分析了硬球的最简单中性约束模型，其中粒子钉扎时平衡对结构不发生变化。随着钉扎比例增大，笼尺度动力学约束以随密度增加而增强的方式加剧。这导致流动粒子变得更加瞬态定域化，跳跃距离、笼尺度势垒和 NLE 理论平均跳跃时间均增大；预测了动态剪切模量的细微变化。结果与近期模拟进行了对比。在动力学前驱区中识别出弛豫行为的相似性，包括 alpha 时间随钉扎比例大致呈指数或弱超指数增长，以及动力学脆性的降低。然而，局域 NLE 理论预测的 alpha 时间随钉扎的增长过小，且在极高体积分数下严重偏小。我们认为强偏差源于问题的更长程集体弹性方面，其预期以复杂方式被随机钉扎修正。给出了定性物理情景，说明量化弹性势垒的三个不同方面如何随钉扎变化。随后基于随机钉扎修正弹性势垒的最简单有效介质类处理，给出了 alpha 时间的 ECNLE 理论计算。结果似乎与近期模拟中所见的大多数（而非全部）趋势一致。讨论了理论和模拟两方面的关键开放问题。