多铁性 BiFeO3 的自旋态与光谱模式

光谱模式是探测导致多铁性相 \BF 中长波长旋轮线（cycloid）性质的极弱相互作用的最灵敏探针，该相的奈尔温度 $\TN \approx 640$ K。最近利用一个简单的微观模型识别了通过太赫兹和拉曼光谱测量的四种模式中的三种。虽然沿 $[-1,2,-1]$ 方向的 Dzyaloshinskii-Moriya (DM) 相互作用 $D$ 诱导了波矢为 $(2\pi /a)(0.5+\delta, 0.5, 0.5-\delta)$（$\delta \approx 0.0045$）的旋轮线，但沿电极化 ${\bf P}$ 的 $[1,1,1]$ 方向的易轴各向异性 $K$ 诱导了旋轮线的高次谐波，从而分裂了 2.49 和 2.67 meV 处的 $\Psi_1$ 模式并激活了 3.38 meV 处的 $\Phi_2$ 模式。然而，该模型无法解释在约 2.17 meV 处观测到的低频模式。我们现在证明，沿 $[1,1,1]$ 方向的额外 DM 相互作用 $D'$ 不仅产生了高于 18 T 的高场相中观测到的弱铁磁矩，还激活了近乎简并的低频 $\Psi_0$ 和 $\Phi_1$ 模式的光谱矩阵元，尽管它们的散射强度仍然极弱。即使在没有易轴各向异性的情况下，$D'$ 也会产生分裂 $\Psi_1$ 并激活 $\Phi_2$ 的旋轮线谐波。然而，观测到的模式频率和选择定则要求 $D'$ 和 $K$ 均不为零。这项工作还解决了早期光谱测量与非弹性中子散射测量之间的分歧。