非平衡态下的固-液界面自由能
统计力学
2015-12-02 v1 软凝聚态物质
摘要
固相与熔体之间界面的性质是凝固和熔化的关键，因为界面自由能引入了相变的动力学势垒。这使得凝固发生在熔点以下、处于非平衡条件下，而在该条件下界面自由能的定义不明确。在此，我们建立了漫散固-液界面的原子尺度描述与其热力学表征之间的联系。该框架解决了在熔点上下定义固-液界面自由能时的模糊性。此外，我们引入了一种模拟方案，可在与实验相关的条件下可逆地创建和破坏固-液界面。针对一个简单但真实的原子势，我们直接评估了偏离熔点处的界面自由能值，发现其温度依赖性比基于现象学考虑通常假设并用于解释实验的恒定正斜率更为复杂。该方法可轻易推广到从冷凝到沉淀的其他相变研究。我们的分析有助于调和经典成核理论的教科书图像与日益增长的凝固原子尺度研究和介观模型。
引用
@article{arxiv.1511.08668,
title = {The solid-liquid interfacial free energy out of equilibrium},
author = {Bingqing Cheng and Gareth A. Tribello and Michele Ceriotti},
journal= {arXiv preprint arXiv:1511.08668},
year = {2015}
}