溶剂界面结构有序性在维持稳定石墨烯分散体系中的作用

液相剥离（LPE）是从块体对应物低成本、可规模化制备二维纳米片最有前景的方法。由于超声或剪切混合引入了巨大能量，大多数溶剂中会发生广泛剥离。然而，所得分散体系并非总是稳定，某些溶剂中会出现广泛的重新团聚。确定特定层状材料的最优溶剂是困难的，且需要对维持稳定分散所涉及的机理有基础性理解。此处，我们利用分子动力学计算表明，当石墨烯浸没于溶剂中时，无论溶剂选择如何均会形成明显的溶剂化层，且其形成对所有考虑过的溶剂在能量上均有利。然而，此类能量考量并不能解释分散浓度的实验溶剂依赖性。相反，我们发现平行于石墨烯层具有高通系数的溶剂导致溶液中实验石墨烯浓度最低，这可由这些溶剂中增强的重新团聚便利性解释。具有较小扩散系数的溶剂因阻止重新团聚而带来更高的实验石墨烯浓度。然而在低扩散极限下，该关系失效。我们推测此处溶液中石墨烯浓度主要取决于初始剥离步骤的分离效率。基于此，我们预测通过仔细调控实验超声参数，可显著提升如苯甲醛与喹啉等低扩散常数溶剂中剥离石墨烯的浓度。