参考点在机器学习原子模拟模型中的作用
化学物理
2023-10-31 v1 计算工程、金融与科学
机器学习
摘要
本文提出化学环境建模理论(CEMT),这是一个新颖的通用框架,旨在克服传统以原子为中心的机器学习力场(MLFF)模型固有的局限性,后者广泛用于化学系统的原子模拟。CEMT通过允许参考点存在于建模域中任意位置而展现出增强的灵活性与适应性,从而能够研究多种模型架构。利用高斯多极子(GMP)特征化函数,我们测试了具有不同参考点集(包括有限差分网格中心和键中心模型)的若干模型,以分析基于不同参考点构建的模型内在能力差异。结果强调了非原子中心参考点在力训练中的潜力,揭示了预测精度、推理速度和学习效率方面的差异。最后,我们建立了CEMT与实空间无轨道有限元密度泛函理论(FE-DFT)之间的独特联系,其意义包括提升数据效率与鲁棒性。它使得能够利用来自FE-DFT计算的空间分辨能量密度与电荷密度,并作为将已知量子力学定律整合进ML模型架构的关键一步。
引用
@article{arxiv.2310.18552,
title = {The Role of Reference Points in Machine-Learned Atomistic Simulation Models},
author = {Xiangyun Lei and Weike Ye and Joseph Montoya and Tim Mueller and Linda Hung and Jens Hummelshoej},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.18552},
year = {2023}
}