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固态电池固体电解质的氧化还原活性与电化学稳定性之间的关系

化学物理 2020-01-15 v1 原子与分子团簇

摘要

全固态锂离子电池有望实现更安全的电化学储能,并具有更大的体积与质量能量密度。一个主要担忧是固体电解质有限的电化学稳定性及相关有害电化学反应,尤其因我们理解有限。本文针对银锗矿(argyrodite)、石榴石(garnet)及 NASICON 型固体电解质证明,有利的分解路径是间接而非直接的,经由固体电解质的(脱)锂态分解为热力学稳定的分解产物。其结果是固体电解质的电化学稳定窗口显著大于直接分解预测值,从而解释了观测到的稳定窗口。观测到的银锗矿亚稳态(脱)锂固体电解质相对全固态电池的可逆与不可逆循环容量均有贡献,加之分解产物的贡献,全面解释了固体电解质氧化还原活性。所提机制的基础性表明其为一般固体电解质的关键方面,可指导全固态电池的界面与材料设计。

关键词

引用

@article{arxiv.1908.10144,
  title  = {The relationship between the redox activity and electrochemical stability of solid electrolytes for solid-state batteries},
  author = {Tammo Schwietert and Violetta Arszelewska and Chuang Yu and Chao Wang and Alexandros Vasileiadis and Niek J. J. de Klerk and Jart Hageman and Thomas Hupfer and Ingo Kerkamm and Yaolin Xu and Eveline van der Maas and Erik M. Kelder and Swapna Ganapathy and Marnix Wagemaker},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1908.10144},
  year   = {2020}
}