基于从头算机器学习模拟的冰-水界面动力学
软凝聚态物质
2023-06-07 v1
摘要
过去十年中，采用经验力场的分子模拟为冰生长过程提供了宝贵认识。新型计算技术的发展使我们能够以从头算精度研究这一需要相对较大体系长时间模拟的过程。本工作中，我们使用在水上训练的、基于 Revised Perdew-Burke-Ernzerhof 泛函的神经网络势来描述冰-水界面的动力学。我们研究了冰的熔化与生长过程。我们的冰生长速率结果与先前的实验和模拟合理吻合。我们发现冰熔化的动力学呈现与冰生长（非单调）不同的行为（单调）。特别地，在过冷 14 K 时发现了 6.5 {\AA}/ns 的冰生长速率最大值。通过研究基面和一级、二级棱柱晶面，我们探究了表面结构的影响。我们使用 Wilson-Frenkel 关系，从分子迁移率和热力学驱动力的角度解释这些结果。此外，我们通过在标准等压线之外补充负压（-1000 bar）和高压（2000 bar）下的模拟来研究压力效应。我们发现棱柱晶面比基面生长更快，并且当界面速度被视为熔化温度与实际温度之差（即过冷或过热程度）的函数时，压力并不起重要作用。
引用
@article{arxiv.2303.11092,
title = {The kinetics of the ice-water interface from ab initio machine learning simulations},
author = {Pablo Montero de Hijes and Salvatore Romano and Alexander Gorfer and Christoph Dellago},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.11092},
year = {2023}
}