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等离子体衰减动力学与SERS背景之间的联系:来自非热载流子与热载流子的非弹性散射

应用物理 2021-05-19 v2

摘要

近期研究已证实,等离激元金属纳米结构中的反斯托克斯拉曼信号可用于确定表征金属内部载流子的两个独立温度——光激发“热载流子”的温度以及与金属晶格热化的载流子的温度。然而,斯托克斯光谱区中的相关信号历来阻碍表面增强拉曼光谱(SERS)的发展,因为吸附分子的特征振动峰总是伴随金属基底的宽背景。金属信号的本征来源及其对光谱的贡献一直不明确。在此,我们提出一个统一的理论模型,描述温度依赖行为与宽光谱分布。我们认为,大部分拉曼信号来自与非热载流子的非弹性散射,这些载流子由表面等离激元的阻尼激发产生。此外,约1%的显著光谱成分源于处于升高热分布中的热载流子子群。我们进行了温度和功率依赖的拉曼实验,展示简单的拟合过程如何揭示等离激元退相时间,以及热载流子和金属晶格的温度,从而将这些参数与金属表面吸附化学物质的定量拉曼分析相关联。

关键词

引用

@article{arxiv.2010.06839,
  title  = {The Connection Between Plasmon Decay Dynamics and the SERS background: Inelastic Scattering from Non-Thermal and Hot Carriers},
  author = {Shengxiang Wu and Oscar Hsu-Cheng Cheng and Boqin Zhao and Nicki Hogan and Annika Lee and Dong Hee Son and Matthew Sheldon},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2010.06839},
  year   = {2021}
}