UO$_{2}$与UO$_{2+x}$中温度诱导的原子结构修饰

我们利用中子全散射在 25–1000$\,^{\circ}\mathrm{C}$ 范围内表征了 UO$_{2}$ 与 UO$_{2.07}$，以评估温度与相界对局域及平均结构的影响。晶胞参数分析表明，两种材料表现出非常相似的热膨胀行为，且热膨胀数据位于标准经验模型不确定度的上限，表明热膨胀速率略快。UO$_{2.07}$ 的原子位移参数显示了与既定相图相符的 U$_{4}$O$_{9}$ 相界证据，尽管在测量的衍射图中 U$_{4}$O$_{9}$ 超晶格峰受到抑制。对分布函数揭示 UO$_{2}$ 与 UO$_{2.07}$ 之间局域结构的差异非常小，且 PDF 特征由热效应主导。UO$_{2}$ 与 UO$_{2.07}$ 在 25–1000$\,^{\circ}\mathrm{C}$ 间第一近邻 U–O 距离的收缩速率被证明与分子动力学模拟及先前在 1000$\,^{\circ}\mathrm{C}$ 以上对 UO$_{2}$ 所做的局域结构分析一致。