通过孔径工程调控硼噻吩聚合物的光催化水分解活性
材料科学
2024-01-17 v1
摘要
考虑到噻吩的富电子性和可见光响应，我们进行了第一性原理计算，以探索包含噻吩和硼的给体-受体聚合物的光催化活性。设计的蜂窝-笼目硼噻吩（BTP）聚合物具有不同数量的噻吩单元和固定的B中心原子，是直接带隙半导体，带隙可在2.41 eV至1.88 eV范围内调节，并在太阳光谱的紫外和可见光区域显示出高吸收系数。通过调节B中心之间噻吩单元的数量来调整孔径，可以有效地微调BTP聚合物的带边。这种操作无需过度的化学功能化，有助于产生适当数量的光生电子和/或空穴，以跨越水的氧化还原电位。我们的研究表明，BTP聚合物中B中心之间两个噻吩单元能够实现整体光催化水分解，而具有较大孔径的BTP聚合物仅促进光催化氢还原。此外，氢和氧还原反应的热力学要么自发进行，要么需要较小的额外外部偏压。我们的发现为设计基于噻吩的无金属单材料聚合物光催化剂提供了理论依据，特别是为了实现高效的整体水分解。
引用
@article{arxiv.2401.07297,
title = {Tailoring Photocatalytic Water Splitting Activity of Boron Thiophene Polymer through Pore Size Engineering},
author = {Preeti Bhauriyal and Thomas Heine},
journal= {arXiv preprint arXiv:2401.07297},
year = {2024}
}