化学反应结构演化的桌面成像
化学物理
2017-11-22 v1
摘要
飞秒化学的引入使得随时间和空间追踪分子在化学反应过程中的核与电子演化成为首要目标。利用库仑爆炸成像技术，我们拍摄了乙炔阳离子往复异构化过程的首部高分辨率分子电影。迄今为止，此类现象仅能利用自由电子激光产生的 VUV 光进行观测 [Phys. Rev. Lett. 105, 263002 (2010)]。本文表明，266 nm 超短激光脉冲能够通过多光子电离引发丰富的动力学过程。借助我们这种可适用于其他小有机分子的通用桌面方法，我们同时研究了两种基本化学反应：由多光子电离触发的质子迁移和 C=C 键断裂。实验结果与新的、确凿定量的从头算轨迹模拟所预测的时间尺度和弛豫路径吻合极佳。
引用
@article{arxiv.1402.1419,
title = {Tabletop imaging of structural evolutions in chemical reactions},
author = {Heide Ibrahim and Benji Wales and Samuel Beaulieu and Bruno E. Schmidt and Nicolas Thiré and Éric Bisson and Christoph T. Hebeisen and Vincent Wanie and Mathieu Giguére and Jean-Claude Kieffer and Joseph Sanderson and Michael S. Schuurman and François Légaré},
journal= {arXiv preprint arXiv:1402.1419},
year = {2017}
}