光致变色二芳基乙烯衍生物分子结的开关机制

采用完全自洽的非平衡格林函数方法结合密度泛函理论，研究了夹在两个金表面之间的单个光致变色二芳基乙烯衍生物在闭环和开环构型下的电子输运性质及开关机制。计算得到的两种构型的透射谱存在显著差异。开环形式在较宽的能量窗口内缺乏任何显著的透射峰，而闭环结构在费米能级两侧各有一个显著的透射峰。闭环结构分子结在小偏压下的电子输运性质主要由透射峰的尾部决定，该尾部异常地由受扰动的最高占据分子轨道贡献。计算得到的闭环与开环构型之间的电流开关比约为两个数量级，重现了实验测量结果的基本特征。此外，我们发现，在较宽的偏压窗口内，开关行为对于用F或S取代H或O，以及将末端锚定原子从S变为Se和Te，都具有极强的鲁棒性。