脂质囊泡对刺激响应性聚合物刷的可切换润湿：实验与模拟

我们以确定的表面密度将含有半胱氨酸侧链的聚丙烯酸刷接枝到平面脂质膜上。镜面X射线反射数据显示，添加Cd2+离子会诱导聚合物刷层压缩并调节脂质囊泡的粘附。通过显微干涉法确定了诱导从非润湿到部分润湿状态转变的临界阈值水平[Cd2+]=0.25 mM。囊泡与刷之间的相互作用通过接触刷的膜的高度涨落以及表面附近囊泡的形状来评估。为分析这些实验，我们通过模拟研究了具有有限范围膜-基底相互作用和浮力的轴对称囊泡的粘附。我们发现，将粘附区边缘的最大曲率与粘附强度相关联的局部横向性条件仍然相当准确。因此，尽管实验上不可能制备零浮力囊泡，我们可利用横向性条件来估计粘附强度。然而，粘附相图因膜-基底相互作用的有限范围和浮力而显著改变。对于向下浮力，囊泡仅沉积到基底上，不存在平均场粘附转变。对于向上浮力，粘附的囊泡至多处于亚稳态。因此，平均场粘附转变只能在消失浮力下发生。仅对于零范围膜-基底相互作用，才在有限相互作用强度处发生二阶粘附转变。对于任何有限范围相互作用，转变发生在膜-基底相互作用从排斥变为吸引时。我们给出了作为粘附强度和浮力函数的粘附相图，并将囊泡的粘附行为与液滴的润湿行为进行比较。