从首 principles预测的热导率指标揭示声子流体动力学

声子流体动力学热流——即非平衡声子整体漂移以响应施加温度差——自 graphite在最高可达300 K时被实验观察后备受 renewed interest。为加速发现 graphite的替代材料及适合实现此非傅里叶热流 regime的实验条件，亟需从首 principles方法中派生的计算效率指标。本文表明，热导率$\kappa$从线性化Peierls-玻尔兹曼方程(LPBE)的完整求解得到的$\kappa_{LPBE}$与从弛豫时间近似(RTA)求解的$\kappa_{RTA}$之比，是声子流体动力学的低成本指标。我们证明，整体漂移的非平衡声子会放大$\kappa_{LPBE}/\kappa_{RTA}$的比值，而小的$\kappa_{LPBE}/\kappa_{RTA}$与主要扩散声子输运相关。相反，我们发现传统仅依赖动量守恒的Normal过程和动量耗尽的Umklapp散射率（如RTA和Callaway近似）的LPBE方法，难以预测声子流体动力学。此外，我们的研究表明，指示器比值-$\kappa_{LPBE}/\kappa_{RTA}$以及因此声子流体动力学信號的强度，会随着布拉格坊（BZ）取样密度增加而在多个超高-$\kappa$材料中在低温下减弱，这凸显了为确保声子流体动力学可靠预测而需进行严谨的BZ取样收敛性研究的必要性。这一计算廉价的声子流体动力学指标将加速寻找 exhibiting此类非凡热流 regime的新材料的搜索。