铁磁有序经典 kagomé 磁体 Li9Cr3(P2O7)3(PO4)2 中磁相关性在有序温度以上的存续

受近期在 S=5/2 的 Heisenberg kagomé 反铁磁体 Li9Fe3(P2O7)3(PO4)2 (LFPO) 中发现半经典向列自旋液体态 [Kermarrec et al. Phys. Rev. Lett. 127, 157202 (2021)] 的启发，我们现通过研究具有活性 t2g 轨道且 S = 3/2 的同构 kagomé 磁体 Li9Cr3(P2O7)3(PO4)2 (LCPO)，探讨自旋量子数 S 对基态性质的影响。热力学测量表明，LCPO 的基态性质由铁磁相互作用主导，其平均场温度 $\theta \sim$ 3 K (J < 1 K)，有序温度 Tc ~ 2.7 K，且有序矩大小 $\sim 1.05 \pm 0.25$ ~${\mu}_B$ 相比于完全有序矩显著减小。从头算电子结构计算很好地证实了热力学结果，并表明存在额外的面内和面外次近邻反铁磁耦合，尽管其强度相比于主导的第一近邻铁磁耦合要弱得多。在大于饱和场的磁场下测量的自旋-晶格弛豫率显示了激发谱中磁场诱导的能隙 ($\Delta \propto B$)，并且在 $B \rightarrow 0$ 极限下，该能隙具有约 3 K 的有限截距，与平均场尺度相当。我们将此能隙的起源解释为与材料固有磁相互作用相关。基于实验结果，我们确立了 LCPO 中类铁磁基态的稳定化以及磁相关性在有序温度以上的存续。