表面功能化实现二维交错磁性和巨隧穿磁阻

二维交错磁体因其兼具补偿磁序和动量依赖的自旋劈裂，以及原子级薄材料的可扩展性、可调谐性和界面兼容性，对于超快、无杂散场自旋电子学极具吸引力。然而，实用的二维交错磁体仍然稀缺。除了单纯寻找本征二维交错磁体外，一条有吸引力的途径是通过对称性工程将已知的二维反铁磁体转变为交错磁体。在此，我们提出表面功能化作为一种对称性引导的非易失性化学开关，用于实现这种反铁磁到交错磁的转变。通过打破反演和面外镜面对称性，同时保持连接相反自旋子晶格的旋转对称性，单侧功能化消除了自旋简并并诱导交错磁自旋劈裂。以单层FeSe作为代表性平台，第一性原理计算表明，氢化、氧化和氟化将自旋简并的反铁磁FeSe转变为具有显著动量依赖自旋劈裂的d波交错磁体。在器件层面，我们的输运模拟揭示，功能化的FeSe单层磁隧道结表现出高达$1.87\times10^3\%$的巨隧穿磁阻，其源于平行和反平行Néel矢量构型之间的动量选择性自旋过滤。隧穿磁阻对功能化几何结构的强烈依赖性进一步表明，表面化学为交错磁输运提供了有效的调控手段。我们的工作建立了一种从对称性到化学再到器件的策略，用于工程化二维交错磁体并开发高性能交错磁自旋电子器件。