通过与大振幅内位移耦合抑制铋中的剪切离子运动

铋具有菱方晶体结构，以及对应于内位移（$A_{1g}$）和剪切（$E_{g}$）离子运动的两个拉曼活性声子模式，是研究光激发下声子-声子和电子-声子耦合的理想目标。我们在11 K下对铋单晶进行了瞬态反射率测量，吸收激光注量范围很宽，最高达$F_\text{abs}=9$ mJ/cm$^2$，在此注量下观察到不可逆表面损伤的迹象。在最小注量（0.1 mJ/cm$^2$）下，相干的$A_{1g}$和$E_g$振荡分别是时间的余弦和正弦函数，这与它们分别在位移和脉冲极限下产生一致。随着注量增加，两种模式的初始相位都偏离其低注量值，表明从基态势能面（PES）到激发态势能面需要有限的时间。令人惊讶的是，$E_g$振幅随注量增加而增大，直到3 mJ/cm$^2$，然后转为明显下降，这与$A_{1g}$振幅单调增加至6 mJ/cm$^2$形成对比。这种对比行为可以通过考虑二维PES来理解，其中强驱动的$A_{1g}$振荡导致PES沿$E_g$坐标的时间波动，从而在高注量下导致$E_g$振荡相干性的损失。