Ag(111) 表面双层硅烯的结构三稳态与深狄拉克态

我们报告了针对 Ag(111) 表面上单层和双层硅烯进行的密度泛函理论总能量电子结构计算。实验观测到的 rt3 x rt3 结构，过去被认为 [Chen et al., Phys. Rev. Lett. 110, 085504 (2013)] 是单层硅烯，现被确认为 Ag(111) 表面上的双层硅烯。这一确认基于我们精确的密度泛函计算，其中仔细检验了交换关联能的三种近似：局域密度近似、广义梯度近似和范德华密度泛函近似。我们发现 rt3 x rt3 双层硅烯存在结构三稳态。三个稳定结构之间的计算能垒范围为每个 Si 原子 7 - 9 meV，表明三者之间可能存在翻转运动。我们发现，其中两个结构之间的翻转运动在 STM 图像中产生了蜂窝状结构，而三者之间的运动则产生了 1 x 1 结构。我们发现，在自由站立硅烯中有效遵循狄拉克方程的电子态，由于成键作用与衬底 Ag 轨道耦合，并向价带深处下移。这一特征对于 Ag(111) 衬底上所有稳定或亚稳态的硅烯层是共同的。