钙碳酸盐的结构相变：分子动力学模拟
统计力学
2024-08-09 v1 计算物理
摘要
钙碳酸盐在全球碳循环中发挥着关键作用，其相图长期受到广泛关注。本研究使用分子动力学 (MD) 方法探索了钙碳酸盐的几种结构相变。采用 Raiteri 势模型，我们在压力为 1 巴、温度范围为 300 K 至 2500 K 的条件下，以及在温度为 1600 K、压力范围为 0 至 13 GPa 的条件下研究结构相变。随着温度升高，观察到卡尔齐、CaCO-IV 和 CaCO-V 相变，并对其进行特征化。在卡尔齐结构中，CO 离子在层之间有序。随着温度升高，卡尔齐转变为 CaCO-IV，导致 CO 离子部分无序化。在更高温度下，CaCO-IV 转化为 CaCO-V。通过自由能分析，我们将最后一次相变分类为连续无序相变。在 2000 K 时，出现一种 `无序钙碳酸盐'结构，表现为钙和碳酸盐亚晶格中的低有序性以及 CO 离子的自由旋转。随着压力升高，观察到两种钙碳酸盐转化。在 2 GPa 时，CaCO-IV 相发生相变转变为 CaCO-V，表明该模型能够描述这两种相之间的由压力和温度驱动的相变。在 4.25 GPa 时，检测到另一种相变——CaCO-V 转变为最近发现的 CaCO-Vb 相。该相变通过结构分析和基于自由能的论证被分类为一阶相变。
引用
@article{arxiv.2408.04036,
title = {Structural transitions of calcium carbonate by molecular dynamics simulation},
author = {Elizaveta Sidler and Raffaela Cabriolu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.04036},
year = {2024}
}