基于第一性原理的钍氢化物的结构、力学、热力学和电子性质

我们基于广义梯度近似的密度泛函理论，对钍氢化物(ThH$_{2}$和Th$_{4}$H$_{15}$)的结构、电子、力学和热力学性质进行了第一性原理计算。系统地研究并分析了这些材料的平衡几何结构、总态密度和分态密度、电荷密度、弹性常数、弹性模量、泊松比和声子色散曲线，并与实验和之前的计算结果进行了比较。这些结果表明，我们计算的平衡结构参数与实验吻合良好。所有钍氢化物中的Th$-$H键表现出弱的共价特性，但由于氢浓度不同，ThH$_{2}$和Th$_{4}$H$_{15}$的离子性质不同。发现ThH$_{2}$中每个Th原子向H转移约1.5个电子，而Th$_{4}$H$_{15}$中每个Th原子的电荷转移约为2.1个电子。我们计算的稳定体心四方相ThH$_{2}$的声子谱与实验吻合良好。此外，我们表明萤石相的ThH$_{2}$在力学和动力学上是不稳定的。