基于第一性原理和机器学习模拟探讨聚合吡啶循环基石石的结构、电子性质及锂离子吸附性质：一种新的多环状二维碳全合物

二维碳材料因其独特的结构框架和电子行为而受到广泛关注，作为能源转换和储存应用的替代品。本研究提出一种新型二维碳全合物——聚合吡啶循环基石石（PolyPyGY），其特征为具有4、5、6、8和16成员环的多环结构，构成多孔结构。通过第一性原理计算和机器学习技术，我们探索了其结构、电子、机械、光学和锂离子储存性质。通过密度泛函扰动理论框架评估的振动性质确认了其结构稳定性。此外，在1000 K的ab initio分子动力学模拟中，未观察到任何键断裂或结构重构，表明其热稳定性良好。电子能带结构揭示其为金属性，材料表现出各向异性弹性特性，施德模数在421至664 GPa之间，表明机械稳定性良好。进一步的锂扩散研究表明，其能垒低（0.05-0.9 eV），扩散系数高（>6×10⁻⁶ cm²/s），且稳定的开路电压为1.2 V。这些结果表明，PolyPyGY作为锂离子电池的高效且耐用的负极材料具有快速锂离子扩散、稳定的锂嵌入以及充放电循环中持久性能等优势。